【ストーリー】
神々の国アスガルドから宇宙空間に飛ばされたロキ(トム・ヒドルストン)は、そこで遭遇した宇宙人種族、チタウリのリーダーと地球に侵攻することで手を組む。
地球では国際平和維持組織S.H.I.E.L.D.長官のニック・フューリー(サミュエル・L・ジャクソン)が、部下のマリア・ヒル(コビー・スマルダーズ)とともに、緊急事態に陥っている研究施設を訪れていた。そこでは、エリック・セルヴィグ博士が研究していた、無尽のエネルギーを秘めた謎の物体、四次元キューブが暴走し始めていた。
突如、ワームホールが開き、ロキが降臨する。ロキはキューブを奪うと、手にしたコズミック・スピアでセルヴィグ博士やホーク・アイことクリント・バートンホークアイ(ジェレミー・レナー)の心を操り、味方にして施設から脱出する。
世界滅亡の危機を前に、フューリーはかつて計画されて危険すぎるとの理由から中止となった『アベンジャーズ計画』のヒーローたちの最強チームを召集することを決意する。
作戦中だった女スパイのブラック・ウィドウことナターシャ・ロマノフ(スカーレット・ヨハンソン)は呼び戻されると、インド・コルカタにいる超人ハルクに変身するブルース・バナー博士(マーク・ラファロ)を連れ戻す指示を受ける。
S.H.I.E.L.D.のエージェント、フィル・コールソンは、ニューヨークのスターク・タワーを訪れると、乗り気ではないアイアンマンことトニー・スターク(ロバート・ダウニー・Jr)にセルヴィグの研究資料を手渡す。
フューリーは海底での70年の冷凍睡眠から覚めたキャプテン・アメリカことスティーヴ・ロジャース(クリス・エヴァンス)に対して、「世界を救え」と説得する。
セルヴィグ博士らを使い四次元キューブの研究を進めるロキは、最後のパーツを手に入れるためにホークアイが強盗をしている間に、ドイツ・シュトゥットガルトに現れて騒ぎを起こす。
ロキは人々に恐怖による支配を告げるも、アイアンマン、キャプテン・アメリカ、ブラック・ウィドウの3名と対峙してあえなく降参する。
その隙に、ホークアイはキューブの安定化に必要なイリジウムを盗んでいた。
ロキの輸送中に小さな諍いを起こすアイアンマンとキャプテン・アメリカ。そこに突如ロキの義兄、ソー(クリス・ヘムズワース)が現れてロキを連れ去ってしまう。
ソーはロキに地球侵略を諦めてアスガルドに戻るよう説得するが、ロキは聞く耳を持たない。
二人を追いかけてきたアイアンマンと激しい戦いになるロキだが、キャプテン・アメリカに従い、S.H.I.E.L.D.の空飛ぶ空母『ヘリキャリア』の中にある監獄にロキを閉じ込める。科学者のバナーとスタークは、キューブの位置を特定しようとする。
ロキが安易に捕えられたことに疑問を抱くブラック・ウィドウは言葉巧みに誘導して、彼の目的がハルクを目覚めさせて暴れさせることにあると気付く。
だが、S.H.I.E.L.D.がキューブを地球外生命体からの攻撃への抑止力として利用しようとしていることを知ったスタークやロジャースとフューリーは口論となり、バナーもロキを捕えている監獄が自分を閉じ込めるために作られたことに怒りを露わとする。
アベンジャーズが仲間割れを始めた頃、ロキに操られたホークアイらは補給部隊に偽装してヘリキャリアを急襲し、エンジンを爆破し航行不能に陥らせようとしていた。
アイアンマンとキャプテン・アメリカは協力して停止したエンジンを再起動させようとする。
バナーは爆発の衝撃で我を忘れて凶暴なハルクへと変貌してブラック・ウィドウを襲うが、ソーが食い止める。
ロキに操られたホークアイを取り戻そうと、ブラック・ウィドウは戦い捕えることに成功する。
監獄から抜け出したロキは、ソーを代わりに閉じ込めてしまう。
四次元キューブを利用した兵器を手にソーを再び捕えようとしたコールソンだが、ロキは彼を刺し殺して、ソーを監獄ごと空飛ぶ空母から地上へと落下させてしまう。
ヘリキャリアからの脱出に成功する。
ハルクは彼を止めるために攻撃を仕掛けてきたS.H.I.E.L.D.の戦闘機を攻撃、戦闘機と共に地上に落下してしまう。
ロキには逃亡され、ヘリキャリアは被害を蒙り、コールソンを殺害され、ハルクとソーを見失ってしまったS.H.I.E.L.D.。
このままではソーが四次元キューブを使い、異世界より軍隊を呼び寄せて地球人は滅んでしまう。
フューリーは自分たちが四次元キューブの力を兵器して利用しようとしていたことを認めたうえで、それは異世界からの敵と戦うためであることを語る。そしてコールソンがキャプテン・アメリカのプレミアカードを胸に潜ませており、彼のサインを貰い損ねたのだろうと告げる。
全てのヒーローたちに親しく接していたコールソンの死を切っ掛けに、彼の望んでいたヒーローたちによる結束へと向かう。
S.H.I.E.L.D.に捕えられたホークアイもまた自我を取り戻すと、ブラック・ウィドウと共にロキへの復讐のために立ち上がる。
スタークとロジャースは、ロキの目的がアベンジャーズの打倒にとどまらず、その威力を見せ付けて地上に君臨することにあることに気付く。
ロキは四次元キューブとセルヴィグが作った装置を使ってスターク・タワーの真上にワームホールを開こうとしていた。
反撃のためアベンジャーズはスターク・タワーへと向かい、チタウリとの戦いを始める。
そして彼らから切り離されたソーとバナーも再び彼らと力を合わせて戦うために駆け付けてくるのだった。
・キャスト
ニック・フューリー:サミュエル・L・ジャクソン(竹中直人)
トニー・スターク/アイアンマン:ロバート・ダウニー・Jr(藤原啓治)
スティーヴ・ロジャース/キャプテン・アメリカ:クリス・エヴァンス(中村悠一)
ブルース・バナー/ハルク:マーク・ラファロ(宮内敦士)
ハルクの声:ルー・フェリグノ
ソー:クリス・ヘムズワース(三宅健太)
クリント・バートン/ホークアイ:ジェレミー・レナー(宮迫博之)
ナターシャ・ロマノフ/ブラック・ウィドウ:スカーレット・ヨハンソン(米倉涼子)
フィル・コールソン:クラーク・グレッグ(村治学)
マリア・ヒル:コビー・スマルダーズ(本田貴子)
ロキ:トム・ヒドルストン(平川大輔)
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